Medical Radiology and Radiation Safety. 2020. Vol. 65. No. 3. P. 59–65
A.G. Tsovyanov1, A.E. Karev1, S.M. Shinkarev1, I.P. Korenkov1, A.S. Samoylov1, V.A. Stebelkov2, A.V. Zhukov2, K.M. Izmestyev3, S.G. Terentiev3
Size Distribution, Morphology and Elemental Composition of Aerosol Particles on the Fabrication of Mixed Nitride Uranium-Plutonium Fuel
1 A.I. Burnasyan Medical Biophysical Center, Moscow, Russia,
This email address is being protected from spambots. You need JavaScript enabled to view it.
2 Laboratory for Microparticle Analysis, Moscow, Russia
3 Joint Stock Company “Siberian Chemical Combine”, Tomsk, Russia
Abstract
Purpose: Study of physical and chemical properties of radioactive aerosols formed on the fabrication of mixed nitride uranium-plutonium (MNUP) fuel.
Material and methods: The following impactors were utilized for activity particle-size distribution analysis: AIP-2, PHRT, IRAM-2-4I (SRC FMBC), Andersen cascade impactor (Copley Scientific, UK), SKC Sioutas (SKC inc., USA). Scanning electron microscope (SEM) Tescan LYRA-3 equipped the X-ray microanalyzer X-max 80 (Oxford Instruments) was used for study of morphological characteristics of aerosol particles. Secondary ion-mass spectrometer Cameca IMS-1280 and track analysis were used for search of particles containing the uranium and plutonium radionuclides.
Results: Values of AMAD (Σa) vary from 12 µm till 30 µm, for 239Pu – from 14 till 27 µm. Lowest AMAD values (0.4–2.5 µm for 239Pu) were found in the repair area near the glove box of synthesis and sintering. The samples contain a much larger number of uranium-containing particles, which is likely due to a larger mass fraction of uranium oxide compared with plutonium dioxide in the initial mixture of reagents. Elemental composition of aerosol particles includes U (63–86 %), Pu (5–10 %) and О (9–47 %), Fe – in some samples till 32 %. Other elements like Nа, S, N, Р are contained in rather lowest amounts not exceeding 1–8 %. Only one nitrogen-containing particle was found (3 % of N).
Conclusion: Coarse fraction of radioactive aerosols makes a major contribution in activity concentration in air of the operator zone which is driven by such operations as pressing and crushing. Aerosol particles are presented as individual particles or dense aggregates by size of 0,2–2 µm and also as conglomerates by size 0,5–4 µm consisting of oxides (or carbides) of silicon, iron, calcium, etc. containing inclusions (200–400 nm) or individual particles (20–200 nm) of mixed U-Pu oxide or uranium oxide on the surface of conglomerate as well aslocated in the near-surface layers inside.
Key words: plutonium, radioactive aerosol, AMAD, impactor, mixed nitride uranium-plutonium fuel, scanning electron microscope
For citation: Tsovyanov AG, Karev AE, Shinkarev SM, Korenkov IP, Samoylov AS, Stebelkov VA, Zhukov AV, Izmestyev KM, Terentiev SG. Size Distribution, Morphology and Elemental Composition of Aerosol Particles on the Fabrication of Mixed Nitride Uranium-Plutonium Fuel. Medical Radiology and Radiation Safety. 2020;65(3):59-65. (In Russ.).
DOI: 10.12737/1024-6177-2020-65-3-59-65
Список литературы / References
1. Карев А.Е., Цовьянов А.Г., Кухта Б.А., Шинкарев С.М., Припачкин Д.А. Метод оценки осаждения частиц радиоактивных аэрозолей в дыхательном тракте человека. Проблемы безопасности и чрезвычайных ситуаций. 2016;5:23-31. [Karev AE, Tsovyanov AG, Kukhta BA, Shinkarev SM, Pripachkin DA. Method to estimate a radioactive aerosol particle deposition in the human respiratory tract. Safety and Emergency Issues 2016;5:23-31. (In Russ.)].
2. Огородников Б.И., Сухоручкин А.К., Будыка А.К. и др. Радиоактивные аэрозоли объекта «Укрытие» (обзор). Часть 3. Дисперсность радиоактивных аэрозолей – Чернобыль, 2004. Препр. НАН Украины. Институт проблем безопасности АЭС; 04-4). 60 с. [Ogorodnikov BI, Suhoruchkin АK, Budyka АK, et al. Radioactive aerosols of object “Shelter” (review). Part 3. Particle-size distribution of radioactive aerosols. Chernobyl (In Russ.)].
3. Происхождение субмикронной фракции в результатах измерений дисперсного состава аэрозолей объекта «Укрытие»: Отчет ГСП ЧАЭС, инв. ТО ОУ № 364 от 20.12.2002 г. Исп. А.К. Сухоручкин. Славутич, 2002. 22 с. [The origin of the submicron fraction in the results of measurements of the dispersed composition of aerosols of the object “Shelter”: Report GSPChernobyl NPS, inv. TO ОY № 364 of 20.12.2002. A.K. Suhoruchkin. Slavutich, 2002. 22 p. (In Russ.)].
4. МУ 2.6.1.065-2014. Дозиметрический контроль профессионального внутреннего облучения. Общие требования. [Guidelines 2.6.1.065-2014. Dosimetric control of occupational internal exposure. General requirements (In Russ.)].
5. Патент RU 2239815 «Каскадный импактор» от 10.11.2004. Авторы: Цовьянов А.Г., Бадьин В.И., Молоканов А.А., Припачкин Д.А., Ризин А.И., Фертман Д.Е. [Patent RU 2239815 «Cascadeimpactor» from 10.11.2004. Authors: Tsovyanov АG, Badin VI, Molokanov AA, Pripachkin DA, Rizin AI, Fertman DE. (In Russ.)].
6. Патент RU 2509375 «Импактор-фантом респираторного тракта человека» от 10.03.2014. Авторы: Цовьянов А.Г., Кухта Б.А., Карев А.Е. [Patent RU 2509375 «Impactor-phantom of the human respiratory tract» of 10.03.2014. Authors: Tsovyanov АG, Kukhta BA, Karev AE. (In Russ.)].
7. Цовьянов А.Г., Крамер-Агеев Е.А., Фертман Д.Е. и др. Моделирование и разработка импактора-фантома респираторного тракта человека. АНРИ. 2013(74)52-60. [Tsovyanov AG, Kramer-Ageev EA, Fertman DE, et al. Impactor-Phantom of Human Respiratory Tract: Numerical Simulation and Design. ANRI 2013(74)52-60. (In Russ.)].
8. Карев А.Е., Шинкарев С.М., Цовьянов А.Г. Применение соглашения о вдыхаемой, торакальной и респирабельной фракциях (ГОСТ Р ИСО 7708-2006) для стационарного и индивидуального контроля объемной активности радиоактивных аэрозолей на предприятиях атомной отрасли. АНРИ. 2015 (83):43-50. [Karev AE, Shinkarev SM, Tsovyanov AG. Application of Sampling Conventions for Inhalable, Thoracic and Respirable Fractions (GOST R ISO 7708-2006) for Stationary and Individual Control of Volumetric activity of Radioactive Aerosols at the Enterprises of Atomic Industry. ANRI. (In Russ.)].
9. МУК 2.6.1.08–2004. Определение характеристик распределения радиоактивного аэрозоля по размерам. [Guidelines on control methods 2.6.1.08–2004. Determination of the size distribution characteristics of a radioactive aerosol. (In Russ.)].
10. Определение характеристик распределения радиоактивного аэрозоля по размерам с помощью импактора-фантома респираторного тракта человека. Свидетельство об аттестации № 7-4/25.01.00087-2015 от 07.10.2015. ФР.1.31.2016.23130. [Determination of the size distribution characteristics of a radioactive aerosol using the impactor-phantom of a human respiratory tract (certification certificate № 7-4/25.01.00087-2015 of 07.10.2015. FR.1.31.2016.23130) (In Russ.)].
11. Методика выполнения измерений активности гамма-излучающих радионуклидов в счетных образцах с применением системы гамма-спектрометрической LabSOCS. Свидетельство об аттестации №770/07 от 25.06.2007 г. [Method for measuring the activity of gamma-emitting radionuclides in counting samples using the gamma-spectrometry system LabSOCS. Certificate of Attestation №770/07 of 25.06.2007 (In Russ.)].
12. ФР.1.40.2013.15390. Методика измерений удельной активности изотопов урана (238U, 234U, 235U) в пробах почв, грунтов, донных отложений, горных пород и строительных материалов на их основе альфа-спектрометрическим методом с радиохимической подготовкой. Москва. ФГУП «ВИМС». 2013. [FR.1.40.2013.15390. Method of measuring the specific activity of uranium isotopes (238U, 234U, 235U) in samples of soil, bottom sediments, rocks and building materials based on the alpha-spectrometric method with radiochemical preparation. Moscow. 2013 (In Russ.)].
13. ФР.1.40.2013.15395. Методика измерений удельной активности изотопов плутония (238Pu, 239+240Pu) в пробах почв, грунтов, донных отложений и горных пород альфа-спектрометрическим методом с радиохимической подготовкой. Москва. ФГУП «ВИМС». 2013. [FR.1.40.2013.15395. Method for measuring the specific activity of plutonium isotopes (238Pu, 239+240Pu) in samples of soil, bottom sediments, rocks and building materials based on the alpha-spectrometric method with radiochemical preparation, Moscow. 2013 (In Russ.)].
14. ФР.1.40.2013.15396. Методика измерений удельной активности америция-241 (241Am) в пробах почв, грунтов, донных отложений и горных пород альфа-спектрометрическим методом с радиохимической подготовкой. Москва. ФГУП «ВИМС». 2013. [FR.1.40.2013.15396 Method for measuring the specific activity of americium-241 (241Am) in samples of soil, bottom sediments, rocks and building materials based on the alpha-spectrometric method with radiochemical preparation. Moscow. 2013 (In Russ.)].
15. ICRP Database of Dose Coefficients: Worker and Members of the Public. Elsevier. 2001.
16. ГОСТ Р 54597-2011. Воздух рабочей зоны. Ультрадисперсные аэрозоли, аэрозоли наночастиц и наноструктурированных частиц. Определение характеристик и оценка воздействия при вдыхании. [GOST R 54597-2011. Air working area. Ultrafine aerosols, aerosols of nanoparticles and nanostructured particles. Characterization and evaluation of exposure by inhalation (In Russ.)].
17. https://www.skcinc.com/catalog/pdf/instructions/1690.pdf
18. Отчет о выполнении работ по комплексному обследованию радиоактивных аэрозолей производств ХМЗ «СХК». Договор № 27/02-0399 от 28.03.2014. [Report on the accomplishment of work a «Сomprehensive survey of radioactive aerosols of CMP production «SCC» Contact № 27/02-0399 of 28.03.2014. (In Russ.)].
19. ICRP Publication 66. Human Respiratory Tract Model for Radiological Protection. Ann. ICRP. 1994;24(1-3).
PDF (RUS) Full-text article (in Russian)
Conflict of interest. The authors declare no conflict of interest.
Financing. The study had no sponsorship.
Contribution. Article was prepared with equal participation of the authors.
Article received: 24.11.2019.
Accepted for publication: 24.06.2020.